Química receptor-sustrato y procesos de autoclaificación basados en metalociclos funcionalizados
- Rama García, Tamara
- Carlos Peinador Co-director
- Marcos Daniel García Romero Co-director
Universidade de defensa: Universidade da Coruña
Fecha de defensa: 04 de decembro de 2017
- Eduardo Víctor Peris Fajarnés Presidente/a
- Elena Pazos Secretaria
- Antonio Fernández Mato Vogal
Tipo: Tese
Resumo
Esta memoria divídese en tres partes diferenciadas, e comeza pola explotación dun metalociclo de Pd(II) dinuclear, derivado de 2,7-diazapirenio, como receptor de substratos aromáticos en medio acuoso. A formación dos complexos de inclusión está favorecida polo establecemento de interaccións π-π , C-H···π e polo efecto hidrofóbico. Os agregados obtidos foron caracterizados mediante técnicas de RMN, mono e bidimensional, así como difracción de Raios X de monocristal. Estudáronse tamén os parámetros termodinámicos e cinéticos do proceso de complexación. A segunda parte do traballo céntrase na obtención de novos ligandos derivados de 4,4´-bipiridinio/2,7-diazapirenio con diversa funcionalización. A autoensamblaxe de estes ligandos con centros metálicos de Pd(II) e Pt(II), conduce a unha ampla gama de metalociclos funcionalizados, onde os grupos introducidos nos ligandos non interfiren no proceso de autoensamblaxe. Estudouse tamén, a capacidade destes novos metalociclos funcionalizados como receptores de substratos aromáticos en medio acuoso. Por último, preséntase o deseño de sistemas supramoleculares que conducen á formación de pseudo[1]rotaxanos en medio acuoso, mediante a ensamblaxe de diferentes ligandos complementarios, en forma e tamaño, e centros metálicos de Pd(II) e Pt(II). Os pseudo[1]rotaxanos obtidos, resultan dun proceso de autoclasificación social integrativo, onde a formación destas especies supón unha ganancia entálpica e entrópica do sistema.