Polímeros para aplicaciones medioambientales basados en polisacáridos y sus mezclas : estudio de biodegradación microbiana. Polímeros para aplicaciones biomédicas basados en polivinilpirrolidona y policaprolactona : estudio de agentes antimicrobianos y biocompatibilidad

Resumo

Los Polímeros han experimentado un gran desarrollo durante el siglo XX. Debido a su uso creciente y masivo, la cantidad de residuos plásticos ha aumentado creando, por consiguiente, un grave problema ambiental. Por ello, existe un gran interés por el desarrollo de Polímeros Biodegradables, siendo su mayor aplicación en el campo de la agricultura, el envase–embalaje y los biomateriales. La degradación abiótica y biótica de los materiales polímeros es un tema de amplia relevancia desde el punto de vista medioambiental, con el objetivo de evitar la acumulación de residuos y mejorar el medioambiente. La efectividad de esta biodegradación está condicionada por la naturaleza del proceso así como la presencia de microorganismos biodegradadores en el entorno. Para ello, en esta Tesis se han preparado y caracterizado mezclas de almidón con una nueva poliolefina de gran consumo, como es el copolímero de etileno-acrilato de butilo (EBA) para evaluar su biodegradabilidad a través de la acción microbiana. También se han seleccionado unos co-poliésteres alifáticos de la compañía BASF, poli(butileno adipato co-tereftalato) (PBAT), siendo uno de ellos una mezcla con poliácido láctico (PLA), para estudiar el efecto de la fotodegradación en la biodegradación de los mismos, y el papel de las especies bacterianas involucradas en dicho proceso. Como se ha mencionado, los Polímeros Biodegradables también son relevantes en el campo de los biomateriales. Estos biomateriales poliméricos biodegradables ofrecen la posibilidad de ser implantes temporales que desaparecen tras finalizar su función. En este ámbito de aplicación, los microorganismos implicados no son los mismos que en la biodegradación ambiental. Sin embargo, en ambos casos los microorganismos tienden a colonizar las superficies de los polímeros y a formar biopelículas. Este hecho impide el éxito de los implantes al ser un riesgo para la salud del paciente y consecuencias de pérdidas económicas para el sistema sanitario. Por ello, la investigación en biomateriales poliméricos con actividad antimicrobiana se ha posicionado como un área de gran interés para resolver el problema de contaminación de los dispositivos médicos. Para combatir este problema, en esta Tesis se han preparado dos tipos de membranas poliméricas biocompatibles y con propiedades antimicrobianas, basadas en la poli (N-vinilpirrolidona) (PVP) y en poli (ε-caprolactona) (PCL). Para dotar a los polímeros con esta propiedad, se han desarrollado dos estrategias para la adición de compuestos biocidas (metales, sales de amonio cuaternario o antibióticos): en la propia síntesis del polímero, como en el caso de PVP o por adsorción en la superficie del polímero tras su modificación con plasma de oxígeno, en el caso de la PCL. Tras los procesos de adición de biocidas, se caracterizaron los polímeros de PVP y PCL modificados y evaluaron sus capacidades antimicrobianas y biocompatiblidad frente a la línea celular de fibroblastos murinos L929. En este Trabajo, se han conseguido aislar cepas bacterianas adheridas a los polímeros de aplicaciones medioambientales y biomédica y se han identificado bacterias Gram positivas y Gram negativas mediante técnicas de biología molecular. Las nuevas mezclas preparadas de EBA, EAA y TPS para aplicaciones medioambientales presentaron una alta tasa de biodegradación donde el consorcio bacteriano Bacillus MIX formado por B. subtilis, B. licheniformis y B. borstelensis fue más efectivo que la cepa de B. subtilis. Esta mezcla, al contener un alto porcentaje de polímero biodegradable, son una alternativa más sostenible a polímeros sintéticos puros. En el estudio de los polímeros PBAT y PBAT/PLA, la fotodegradación originó fragmentos de bajo peso molecular. Este proceso permitió evaluar la influencia del consorcio bacteriano en la biodegradación. Los resultados confirmaron que los consorcios bacterianos que contenían Bacillus subtilis aumentaron significativamente la biodegradación de dichos copoliésteres, demostrando que este microorganismo juega un rol importante en la biodegradación. Con respecto a los biomateriales poliméricos, la adición de sulfadiazina a los polímeros basados en VP y HEA, tanto en su forma libre como anclada, aumentó su hidrofilia. El polímero que contenía el grupo SDZ-MA anclado químicamente (FSDZ-MA) presentó una mejor actividad antibacteriana y más duradera frente a E. coli que la membrana que contenía sulfadiazina de forma dispersa (FSDZ). Ambas membranas presentaron una buena la biocompatibilidad frente a los fibroblastos de la línea celular L929. En las membranas de poli(ε-caprolactona), el tratamiento plasma de oxígeno permitió la adsorción de los biocidas (AMP, TBA, CPC y Ag), manteniendo la hidrofilia. El efecto antimicrobiano de los biocidas fue efectivo contra las cepas de P. aeruginosa y B. cereus que colonizaron el polímero PCL, excepto para P. aeruginosa en el caso de PPCL-AMP. Los estudios in vitro con células L929 mostraron buena biocompatibilidad de los polímeros excepto para los modificados con PPCL-CPC y PPCL-Ag. La monitorización de células vivas mostró una mejor interacción entre los fibroblastos y la superficie de PPCL, PPCL-Amp y PPCL-TBA en relación con la PCL. Esta técnica proporciona una vista preliminar de la formación del futuro tejido sin recurrir a modelos vivos.